新污染物和重金属污染是国家生态环境保护“十四五”规划中的两大重点治理方向,国务院办公厅也于2022524日印发关于《新污染物治理行动方案》。近期,yl8cc永利官网李霄云副教授课题组在功能化碳质材料对污染水体中新污染物和重金属的强化去除及固持机制方面取得重要进展:

进展一:证实了电荷辅助氢键(CAHB)在碳质材料吸附去除及固持可解离有机污染物(IOCs)中的关键作用,并获得了CAHB形成的分子学层面上的直观光谱学证据





可电离有机污染物(IOCs)是包括抗生素、化学农药、全氟化合物、个人护理品、香精等一大类新污染物,由于其持续使用和释放,导致在环境介质中广泛存在,从而引起性功能障碍、致畸效应和细菌耐药性等许多人体健康危害和生态风险,因此,揭示I OC s地球化学行为的驱动力不仅有助于其从环境介质中去除,而且对预测和减轻其对生态环境和人类健康的潜在风险具有重要意义。该 研究团队从理论上证明了CAHB吸附机理存在的客观性, 利用同位素示踪,ATR-FTIR 1 H-NMR等分析手段, 首次获得了 CAHB形成的分子学层面上的直观光谱学证据 ,对 IOC s 在环境中的命运、风险和控制具有重要意义 ,为后续人为调控去除环境中新污染物提供了新思路 。该 研究成果于 2022.06.16发表在 生态环境 领域 顶级 期刊 Environmental Science & Technology DOI: 10.1021/acs.est.2c00417 我校 张金龙硕士 和中国海洋大学 郑浩教授为该论文的共同第一作者,李霄云副教授和 美国University   of  Massachusetts Baoshan  X ing 教授为共同通讯作者。 论文链接: https://doi.org/10.1021/acs.est.2c00417






此外,该研究团队针对实际水体环境中不同有机无机污染物共存导致的复合污染问题,探究了在磺胺类抗生素和重金属复合污染的情况下,二者在氧化矿物和碳质材料上的协同和拮抗去除作用及相互影响机制,揭示了C AHB 和络合作用在不同污染物协同去除过程中的关键作用 这些研究结果对准确评估有机和无机复合污染物在自然环境介质中共存时的风险及其去除技术指导具有重要意义。 研究成果于 202 0. 10.10发表在 生态环境 领域 TOP 期刊 Science of the Total Environment DOI: 10.1016/j.scitotenv.2020.139685 我校 张金龙硕士 研究生 为该论文的第一作者,李霄云副教授为通讯作者。 论文链接: https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.139685  


进展二:Inner-cation-π作用在多孔碳质材料去除重金属铅过程中的关键作用

重金属铅(Pb是人体唯一不需要的微量元素,但其环境污染日趋严重,引起的儿童血铅事件在我国频发。该研究通过实验表征和密度泛函理论计算首次提出Inner-cation-π这种内孔填充作用在多孔碳质材料去除Pb2+的关键作用,不仅为深入理解Pb2+多孔碳质材料的相互作用提供理论依据,也为开发新型重金属污染物修复材料提供了新的视角,也为氢能源的有效存储提供了一定的启发该研究2021.06.15发表在环境科学与生态学领域TOP期刊Journal of Hazardous MaterialsDOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.125187我校张金龙硕士研究生为该论文的第一作者,李霄云副教授为通讯作者。 论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.125187





 


以上研究得到了国家自然科学基金(4170309342177202)、陕西省重点研发计划(2202NY-054)、陕西省自然科学基金(2019JM-101)、中央高校自由探索项目(GK2021031382020CSLZ0082021CSLY015)等课题的资助。

论文链接:

[1] Jinlong Zhang, Hao Zheng, Xiaoyun Li *, Nana Li, Yifan Liu, Tao Li, Yue Wang, Baoshan Xing *. Direct spectroscopic evidence for charge-assisted hydrogen bond formation between ionizable organic chemicals and carbonaceous materials. Environmental Science & Technology. 2022. https://doi.org/10.1021/acs.est.2c00417

[2] Jinlong Zhang, Tao Li, Xiaoyun Li*, Yifan Liu, Nana Li, Yue Wang, Xiaoping Li. A key role of inner-cation-π interaction in adsorption of Pb(II) on carbon nanotubes: experimental and DFT studies. Journal of Hazardous Materials. 2021, 412, 25187. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.125187

[3] Jinlong Zhang, Jieru Zhai, Hao Zheng, Xiaoyun Li*, Yuru Wang, Xiaoping Li, Baoshan Xing. Adsorption, desorption and coadsorption behaviors of sulfamerazine, Pb (II) and benzoic acid on carbon nanotubes and nano-silica. Science of The Total Environment. 2020, 738, 139685.